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青島科技大學(xué)王磊/賴建平教授團(tuán)隊(duì)EcoEnergy：通過氮化硼作為載體富集H2O促進(jìn)非過濾海水析氫

信息來源：本站 | 發(fā)布日期： 2024-03-11 10:59:35 | 瀏覽量：302096

摘要：

原位拉曼和理論計(jì)算相結(jié)合顯示h-BN 促進(jìn)水的吸附和富集；h-BN作為載體負(fù)載金屬可用于防腐蝕和防止污垢的形成。研究背景H2作為一種能源密度高的清潔能源，被廣泛視為可再生能源的替代品，以應(yīng)對(duì)緊迫的環(huán)境危機(jī)和化石能源供應(yīng)的短缺。淡水資源的短缺是工業(yè)應(yīng)用中水電解的瓶…

原位拉曼和理論計(jì)算相結(jié)合顯示h-BN 促進(jìn)水的吸附和富集；h-BN作為載體負(fù)載金屬可用于防腐蝕和防止污垢的形成。

研究背景

H2作為一種能源密度高的清潔能源，被廣泛視為可再生能源的替代品，以應(yīng)對(duì)緊迫的環(huán)境危機(jī)和化石能源供應(yīng)的短缺。淡水資源的短缺是工業(yè)應(yīng)用中水電解的瓶頸，由于海水幾乎是無限的資源，海水直接電解是取代淡水大規(guī)模生產(chǎn)氫的可持續(xù)策略。然而在天然海水中存在大量Mg2+和Ca2+，陽(yáng)離子受到靜電作用將富集在陰極表面，導(dǎo)致不溶性沉淀（Mg(OH)2和Ca(OH)2）的形成，這會(huì)對(duì)電子轉(zhuǎn)移和活性部位覆蓋產(chǎn)生很大影響，同時(shí)存在Cl?引起的腐蝕問題，進(jìn)而導(dǎo)致工業(yè)制氫過程中的催化性能嚴(yán)重降低，運(yùn)行成本上升。六方氮化硼（h-BN）是迄今為止報(bào)道的最防污的材料，由于它的原子表面光滑，原子間距與水分子的大小非常匹配，后一種特性導(dǎo)致與水的強(qiáng)極性相互作用，從而導(dǎo)致致密的水化層。青島科技大學(xué)王磊/賴建平教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了以六方氮化硼（h-BN）作為載體富集水促進(jìn)非過濾海水析氫的電催化劑。密度泛函理論計(jì)算和相應(yīng)的物理表征共同證明，h-BN作為載體負(fù)載Pt，有效地促進(jìn)水吸附從而防止了陰極的腐蝕和污垢的形成，并降低了能耗，從而延長(zhǎng)了在高電流密度下的工作穩(wěn)定性。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，Pt/h-BN與Pt/C相比，Pt/h-BN在堿性海水電解質(zhì)中表現(xiàn)出最佳的HER活性，其僅需要84、228和317 mV的過電位就能達(dá)到100、500和1000 mA·cm-2的電流密度。且Pt/h-BN在500 mA cm?2的高電流密度中，可穩(wěn)定工作1000 h以上。Pt/h-BN在工業(yè)生產(chǎn)條件下的析氫性能優(yōu)于Pt/C，具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

圖文解析

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圖1.（A）Pt/h-BN的TEM圖像；（B）Pt/h-BN的HR-TEM 圖像；（C）Pt/h-BN的強(qiáng)度分布圖；（D）Pt/h-BN的HAADF-STEM 圖像及其EDX圖譜。

       采用透射電鏡（TEM）和高分辨率投射電子顯微鏡（HRTEM）分析Pt/h-BN的微觀結(jié)構(gòu)。Pt顆粒均勻地分布，Pt顆粒平均粒徑為3.0±0.1 nm（圖1A）, Pt晶格條紋為2.26nm（圖1B）。通過（EDS）mapping圖像觀察相應(yīng)區(qū)域的元素分布（圖1D）, Pt以原子形式均勻分布，B，N，Pt元素的分布進(jìn)一步證實(shí)了成功制備的Pt/h-BN。

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圖2.（A）Pt/h‐BN和（B）Pt/C的AFM圖像；（C）Pt/h‐BN 和（D）Pt/C粗糙度值。

       通過原子力顯微鏡(AFM)分析微觀結(jié)構(gòu)。相比于Pt/C（圖2B），Pt/h‐BN（圖2A）的表面相對(duì)更光滑，Pt/h‐BN的粗糙度為2.0nm（圖2C）和Pt/C的粗糙度為3.0nm（圖2D）。這意味著更光滑的表面有利于防止結(jié)垢。

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圖3.（A）Pt/h‐BN, Pt/C和h‐BN在堿性海水的極化曲線；（B）電流密度為500 mA cm-2、500 mA cm-2 、1000 mA cm-2時(shí)的過電位；（C）塔菲爾斜率；（D）TOF 對(duì)比圖；（E）交換電流密度對(duì)比圖；（F）Pt/h‐BN 在500 mA cm-2 時(shí)通過計(jì)時(shí)電流測(cè)試進(jìn)行長(zhǎng)達(dá) 1000 小時(shí)的耐久性評(píng)估。

       在堿性海水中分析了催化劑的析氫性能。在500 mA cm-2、500 mA cm-2 、1000 mA cm-2時(shí)Pt/h‐BN的過電位分別為84，228，317 mV，Pt/C為257，451，537 mV（圖3A，3B）。Pt/h‐BN和Pt/C的塔菲爾斜率分別為177.32，56.98 mV dec-1（圖3C）。Pt/h‐BN，Pt/C和h-BN的TOF值為3.06，0.88，0.75 s-1（圖3D）。Pt/h‐BN的交換電流密度為5.8 mA cm-2（圖3E）。在500 mA cm-2下Pt/h‐BN的穩(wěn)定性測(cè)試高達(dá)1000 h（圖3F）。這證實(shí)了Pt/h‐BN在無過濾海水具有優(yōu)良的析氫性能。

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圖4. （A）和（B）Pt/h-BN和Pt/C的原位紅外光譜圖；（C）Pt/C和（D）Pt/h-BN的原位拉曼圖；（E）Pt/h-BN和（F）Pt/C在NaCl溶液中的拉曼光譜圖。

       通過原位紅外和原為拉曼測(cè)試表明，相對(duì)于Pt/h-BN，Pt/C上出現(xiàn)明顯的Mg–OH鍵（~1400 nm-1)或Ca–OH鍵（~3000 nm-1)振動(dòng)峰。而Pt/h‐BN沒有顯示出顯著的Mg–OH或Ca–OH特征峰（圖4A）。根據(jù)圖4B，H–O–H彎曲振動(dòng)峰值位于Pt/h‐BN（1635.20 cm-1)低于波數(shù)Pt/C（1635.74 cm-1)，表明Pt/h‐BN促進(jìn)水分解的發(fā)生。在圖4E，F(xiàn)中，在630 cm-1處出現(xiàn)特征峰，這可能與Cl?的形成有關(guān)，并且Pt/C上的Cl?振動(dòng)峰更明顯，這表明Pt負(fù)載在h‐BN后可顯著降低Cl?的吸附。這表明h-BN的存在能有效防止污垢和Cl?的形成。

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圖5.（A）AEM電解槽原理圖；（B）AEM電解槽裝置照片；（C）AEM電解槽中Pt/h‐BN||Pt/h‐BN和Pt/C||RuO2的極化曲線；(D) Pt/h‐BN 在1 A cm-2時(shí)通過計(jì)時(shí)電流測(cè)試的耐久性評(píng)估。

       在實(shí)際AEM電解槽中，Pt/h‐BN的HER活性高于商用Pt/C，Pt/h‐BN在1 A cm-2下過電位為3.34V（圖5C），在實(shí)際應(yīng)用中，催化劑的穩(wěn)定性可以發(fā)揮更大的作用。在100 h電化學(xué)測(cè)試，電池電壓沒有波動(dòng)顯著（圖5D）。這表明催化劑在AEM電解槽中也具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

03

總結(jié)與展望

       本文章證明了由于h-BN作為載體可以有效吸收H2O，減少Cl-的吸收和不溶性沉淀的形成，從而實(shí)現(xiàn)耐腐蝕和防污，并減少在堿性海水中高電流密度下的能量消耗。此外，在一個(gè)AEM電解槽，Pt/h-BN具有優(yōu)異的氫氣工業(yè)生產(chǎn)條件下的進(jìn)化性能具有良好的工業(yè)應(yīng)用前景。這種反應(yīng)物富集吸附的策略也可用于其他復(fù)雜的催化環(huán)境。



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