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“白石墨”氮化硼:如何在低填充量下實現(xiàn)高熱導(dǎo)率?

信息來源:本站 | 發(fā)布日期: 2024-06-24 08:54:50 | 瀏覽量:103160

摘要:

六方氮化硼(h-BN)是一種具有類似石墨結(jié)構(gòu)的二維片狀材料,因其顏色為白色,有“白石墨”之稱,由于結(jié)構(gòu)的相似性,h-BN有著與石墨一樣擁有高熱導(dǎo)率,除此以外它還具有石墨所沒有的電絕緣性能,能夠滿足對絕緣和散熱均有要求的工況使用。再加上六方氮化硼優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、…

六方氮化硼(h-BN)是一種具有類似石墨結(jié)構(gòu)的二維片狀材料,因其顏色為白色,有“白石墨”之稱,由于結(jié)構(gòu)的相似性,h-BN有著與石墨一樣擁有高熱導(dǎo)率,除此以外它還具有石墨所沒有的電絕緣性能,能夠滿足對絕緣和散熱均有要求的工況使用。再加上六方氮化硼優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性等,是一種很有前途的電子元件導(dǎo)熱填料。

圖片

六方氮化硼納米片(左)、石墨烯與六方氮化硼的結(jié)構(gòu)對比(右)

但受限于高性能粉體的制備生產(chǎn)以及應(yīng)用技術(shù)還不夠成熟,價格往往偏高。如利用傳統(tǒng)的復(fù)合材料制備工藝,將h-BN隨機(jī)且不規(guī)則地分布在聚合物基體中,需要添加非常高含量的導(dǎo)熱填料,才能獲得高導(dǎo)熱系數(shù)的復(fù)合材料,不僅導(dǎo)致成本大幅上升,還會可能會影響復(fù)合材料本身的綜合性能。因此,如何在低填充量的情況下實現(xiàn)高熱導(dǎo)率是氮化硼導(dǎo)熱復(fù)合材料降本的重要一環(huán)。

除了導(dǎo)熱填料本身的性質(zhì),復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)還受到內(nèi)部的熱傳導(dǎo)通道影響,因此對熱傳導(dǎo)通道進(jìn)行人為的調(diào)控和優(yōu)化,是減少導(dǎo)熱填料添加量的最有效的方法之一。目前可用過自組裝三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)、導(dǎo)熱填料取向、 混合導(dǎo)熱填料的填充和雙逾滲結(jié)構(gòu)的構(gòu)建來實現(xiàn)。


01
自組裝三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)

自組裝三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)是先利用導(dǎo)熱填料的自組裝來達(dá)到它的逾滲狀態(tài),進(jìn)行三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的預(yù)先構(gòu)建,之后將自組裝形成的三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)與聚合物基體組裝后制備得到復(fù)合材料。

與填料隨機(jī)分布的聚合物復(fù)合材料相比,連續(xù)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)通過降低填料與聚合物之間的接觸面積,從而有效降低填料與聚合物基體之間的界面熱阻,建立更連續(xù)、更完善的導(dǎo)熱路徑,實現(xiàn)聲子的快速傳輸。

圖片

純聚合物(a)、傳統(tǒng)分散填料填充(b)和填充三維互連填料網(wǎng)絡(luò)(c)的復(fù)合材料的熱傳輸示意圖

目前多項研究證實,具有三維連續(xù)導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的聚合物復(fù)合材料將表現(xiàn)出優(yōu)越的導(dǎo)熱性能,且已開發(fā)出基于三維多孔泡沫預(yù)構(gòu)筑-聚合物回填或犧牲模板、聚合物顆粒/導(dǎo)熱填料的干/濕法沉積-后加工工藝、聚合物纖維/織物沉積-后加工工藝、膠乳混合-鑄膜或絮凝工藝等多種在聚合物基體中構(gòu)建三維互聯(lián)導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)筑工藝。但是由于這種方法的制備工藝繁雜、困難,因此想要實現(xiàn)它的工業(yè)化生產(chǎn)還需進(jìn)一步的探索。

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導(dǎo)熱復(fù)合材料中的高速公路:三維互聯(lián)網(wǎng)絡(luò)


02
導(dǎo)熱填料的取向

典型的層狀h-BN的導(dǎo)熱性能有明顯的各向異性——平面內(nèi)熱導(dǎo)率為300W/mK,而垂直平面的熱導(dǎo)率通常僅為30W/(m.K),因此,為了充分利用h-BN的優(yōu)秀面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù),可通過調(diào)控其在復(fù)合材料中的取向,形成更有效的導(dǎo)熱通路。目前主要有兩種方式可以使導(dǎo)熱填料在復(fù)合材料內(nèi)部發(fā)生取向。

圖片
不同取向六方氮化硼的傳熱模擬比較

(a)隨機(jī)分布、(b)垂直分布、(c)梯形結(jié)構(gòu)分布

1、剪切力取向:將h-BN填料添加進(jìn)流動的液態(tài)聚合物基體中,在加工過程中利用剪切力或者拉伸力(常見方法有注射模塑、刮刀成形、靜電紡絲等),使導(dǎo)熱填料在流動方向上發(fā)生取向。這種方式的工藝簡單,相對易于實施,但由于流速難以保持一直,會影響填料的取向。

2、電場/磁場輔助取向:在h-BN上涂覆敏感層,使其對外加磁場/電場產(chǎn)生響應(yīng),沿?zé)崃鞣较蚨ㄏ蚍植肌O啾燃羟辛θ∠?,場輔助可以實現(xiàn)更可控、整齊的取向,但由于需要引入外場,成本較高。

圖片


03
混合導(dǎo)熱填料的填充

對于單一導(dǎo)熱填料而言,相同的結(jié)構(gòu)和尺寸會在聚合物基體內(nèi)部形成大量空隙,從而影響導(dǎo)熱性能的提升。因此,在制備復(fù)合材料時可以通過添加不同種類、不同形狀和不同尺寸的導(dǎo)熱填料在內(nèi) 部形成更多的熱傳導(dǎo)通道,從而在降低導(dǎo)熱填料添加量的情況下,也可以獲得具有優(yōu)良導(dǎo)熱性能的復(fù)合材料

1、不同尺寸的填料復(fù)配:

不同尺寸填料間的協(xié)同作用可以使導(dǎo)熱通路的穩(wěn)定性增強(qiáng),大粒徑的h-BN顆粒在復(fù)合材料中形成了主要的熱傳導(dǎo)路徑,而小粒徑的h-BN顆粒在大顆粒的h-BN顆粒之間起到連接作用,增加了導(dǎo)熱通路,故而復(fù)合材料獲得了高熱導(dǎo)率。

圖片

大小粒徑h-BN氮化硼復(fù)配

2、不同維度填料復(fù)配

將BN與其他維度的填料(如碳化硅、氧化鋁、碳納米管等)復(fù)合,利用多種填料之間的協(xié)同作用來提升導(dǎo)熱填料在聚合物基體中的填充密度,不僅有利于導(dǎo)熱路徑的形成,而且還能降低氮化硼填充聚合物復(fù)合材料的成本。

圖片

片狀h-BN搭配球形的六方氮化硼團(tuán)聚體的導(dǎo)熱通路


04
雙逾滲結(jié)構(gòu)的構(gòu)建

逾滲是指當(dāng)填料含量超過某一臨界值時,顆粒相互接觸增多,材料的熱導(dǎo)率將急劇上升,這時材料從熱的不良導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)闊岬牧紝?dǎo)體。而雙逾滲則是將導(dǎo)熱填料分布在多相聚合物體系中,由于填料與不同聚合物之間的親和力不相同,其會選擇性地分布在其中一種聚合物連續(xù)相中或相界面中。當(dāng)h-BN在其富集相或界面內(nèi)形成微導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)后,這種富集相或界面又會在整個基體內(nèi)形成宏觀導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。因此雙逾滲現(xiàn)象大大促進(jìn)了微導(dǎo)電鏈及宏觀導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的形成,使復(fù)合材料導(dǎo)電的逾滲閾值大幅度下降,在低填充量下就能實現(xiàn)較高的熱導(dǎo)率。


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